Solución:
Después de investigar mucho y preguntar a otros administradores, la única respuesta que puedo obtener es “Está roto, déjelo”. Esto es lamentable, pero estaba buscando una excusa para reestructurar esta biblioteca en particular de todos modos, porque está creciendo tan rápido que realmente debería dividirse en varias bibliotecas solo por el gran volumen de datos que contiene (pasó de 4GB a 25GB en ¡unas tres semanas!).
Gracias a Dave Wise y ppatalong por sus contribuciones, y gracias a David Lozzi por sugerir una solución inteligente. Para cualquiera que no lo haya visto, la solución fue asignar una ubicación de red a la biblioteca o abrir otra biblioteca en el Explorador y luego navegar a la en cuestión.
Si se me ocurre alguna otra solución, la publicaré aquí.
¡Salud!