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Solución 1:
Condiciones de reacción
Como Watts et al. Como se ha demostrado, los productos de descomposición de esta reacción tipo Fenton dependen en gran medida del $ mathrm pH $ de la solución.1
Si se realiza en condiciones ácidas, la reacción genera principalmente radicales hidroxi, pero no reductores (que serían los aniones hidroperóxido y superóxido). Si, por el contrario, la reacción se mantiene en condiciones neutrales, Watts et al. han demostrado que la reacción produce significativamente más de los reductores antes mencionados.
Hacer et al. han realizado más investigaciones sobre el mecanismo de reacción en $ mathrm pH = 7 $ y concluyeron que el orden de reacción observado puede aproximarse como un pseudo 1S t orden de reacción, donde la razón $ ce [H2O2] / ce [#MnO2] $ es vital para la descripción de la tasa de descomposición.2 Además, han demostrado que los intermedios reactivos, como los aniones superóxido e hidroperóxido, son generados por la reacción. Después de modificar ligeramente el pH hacia condiciones alcalinas, las tasas de producción de los aniones reactivos aumentaron drásticamente.
Mecanismo de reacción
Hacer et al. han ensamblado meticulosamente una tabla con una ruta de reacción propuesta:
Y finalmente, cito una de sus declaraciones finales:2
La existencia del anión hidroperóxido / superóxido implica que el mecanismo de reacción sugerido podría explicarse por la descomposición del peróxido de hidrógeno, no solo directamente en la superficie del óxido de manganeso, sino también a través de una reacción de propagación que involucra intermedios como el anión hidroperóxido / superóxido en solución.
Referencias
- Watts, R., Sarasa, J., Loge, F. y Teel, A. Vías oxidativas y reductoras en las reacciones de Fenton catalizadas por manganeso.J. Environ. Ing., 131 (1), 2005, 158–164, enlace DOI.
- Si-Hyun Do, Bill Batchelor, Hong-Kyun Lee, Sung-Ho Kong. Descomposición del peróxido de hidrógeno en óxido de manganeso (pirolusita): cinética, intermedios y mecanismo. Quimiosfera, Volumen 75, Número 1, marzo de 2009, páginas 8-12, enlace DOI.
Solucion 2:
Estoy agregando un estudio más reciente para complementar la respuesta dada por tschoppi. Este diario aborda la cinética y el mecanismo de descomposición de $ ce H2O2 $ en superficies de óxido de metal de transición. Sin embargo, el documento solo considera $ ce ZrO2 $, $ ce TiO2 $, $ ce Y2O3 $. Aunque $ ce MnO2 $ también es un óxido de metal de transición, $ ce MnO2 $ puede ser lo suficientemente diferente como para conducir a diferentes trayectorias o cinéticas. Los autores incluso afirman:
efectos como el pH de la solución, tipo de óxido, la temperatura y el tamaño de las partículas de óxido tienen efectos profundos sobre la cinética y la energía de este tipo de reacciones.
Por lo tanto, tome los resultados del estudio con cautela. Me centraré más en la parte del mecanismo de la revista. Según la revista
Los experimentos cinéticos sobre la descomposición de $ ce H2O2 $ junto con los experimentos sobre la detección de $ ce HO • $ muestran la existencia de un paso de adsorción antes de la descomposición. Este tipo de proceso también se predice con los cálculos de DFT. La descomposición de $ ce H2O2 $ sigue un mecanismo similar para los tres óxidos metálicos estudiados. Los estados de transición obtenidos están mediados en gran medida por enlaces de hidrógeno entre los grupos $ ce H2O2 $ y $ ce HO $ de superficie. Sin embargo, también se observó interacción directa entre los átomos de oxígeno de $ ce H2O2 $ y los átomos de metal presentes en el óxido en las geometrías de los estados de transición. La formación de dos radicales $ ce HO $ como producto principal de la descomposición de $ ce H2O2 $ se confirma tanto con los cálculos de DFT como con los experimentos. Uno de estos radicales puede abstraer aún más un átomo de $ ce H $ inicialmente unido a una superficie $ ce O $ y formar $ ce H2O $. El otro radical $ ce HO $ puede adsorberse a la superficie formando estados de unión con el catión metálico.
Referencia
- Claudio M. Lousada, Adam Johannes Johansson, Tore Brinck y Mats Jonsson. Mecanismo de $ ce H2O2 $ Descomposición en superficies de óxido de metal de transiciónJ. Phys. Chem. C, 2010, 116 (17), enlace DOI.
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